Tres años después de la fundación de Pink Floyd, Barrett dejó la banda debido a problemas con las drogas, en especial el LSD, e intentó una breve carrera en solitario que fructificó en dos álbumes, tras los cuales se retiró, recluyéndose desde entonces en la casa de su madre. Pink Floyd sobrevivió a su pérdida, pero la enfermedad mental de Barrett tuvo un profundo efecto en las letras de sus nuevos líderes, Roger Waters, y el sustituto con la guitarra de Barrett, David Gilmour, alcanzando bajo su batuta sus mayores éxitos (Dark Side of the Moon, Wish You Were Here, Animals y The Wall) con temas muchas veces inspirados en la desintegración de su antiguo líder. Está considerado como una figura capital para el desarrollo del rock de los años 1970, siendo una influencia clara para artistas como David Bowie o Marc Bolan.

Durante sus años de solista y viviendo en casa de sus amigos, Syd Barrett compuso 2 álbumes con la ayuda de David Gilmour como su guitarrista.

Desde niño sintió habilidad por el arte, en concreto, por la pintura y la música. A la edad de 15 años, tuvo su primera guitarra eléctrica, fabricó su propio amplificador e inició su primera experiencia musical tocando en un grupo: Geoff Mott and the Mottoes. Asimismo, su padre murió cuando él tenía casi 16 años, lo que marcó su personalidad.

Inició sus estudios secundarios en la Cambridge High School, donde conoció a Roger Waters, que era dos años mayor que él, lo que no impidió que surgiese una buena amistad entre ambos. Allí también conoció a David Gilmour, quien le enseñó a tocar los primeros acordes de guitarra y que más tarde le sustituiría en la banda. Roger Waters, consciente del talento de Barrett, le invitó a unirse al grupo The Abdabs, formado por Roger Waters, Rick Wright, Nick Mason y Bob Klose. Este último se sentía más cercano al jazz, por lo cual tuvo problemas con Barrett, que prefería el blues. Klose dejó la banda a petición de sus padres, para terminar sus estudios de arquitectura. Después de un breve tiempo con Chris Dennis como vocalista principal, Syd Barrett fan del rhythm and blues,? se unió a la banda, con lo que Waters pasó a tocar el bajo.

Álbumes en solitario
1. The Madcap Laughs Estudio 1970
2. Barrett Estudio 1970
3. Magnesium Proverbs Recopilación 1971
4. Syd Barrett Caja recopilatoria 1974
5. The Peel Sessions EP en vivo 1987
6. Opel Recopilación 1988
7. Octopus: The Best of Syd Barrett Recopilación 1992
8. Crazy Diamond: The Complete Syd Barrett Caja recopilatoria 1993
9. The Best of Syd Barrett: Wouldn’t You Miss Me? Recopilación 2001
10. The Radio One Sessions En vivo 2004
11. An Introduction to Syd Barrett Recopilación 2010