Papathanassiou y Roussos habían tenido éxito previamente en su país (en las bandas The Formynx, el primero; y The Idols y We five, el segundo), cuando decidieron juntarse con Sideras y Koulouris en 1967 para formar una nueva banda, referida a veces como The Papathanassiou Set. Su primera grabación como grupo fue en el disco de George Romanos In Concert and in Studio, en el que tocaron cuatro canciones bajo el nombre de Vangelis and His Orchestra. En el mismo año grabaron una maqueta con dos canciones («Plastics Nevermore» y «The Other People») que fue enviada a la discográfica Philips. Impresionada con la maqueta, la casa discográfica les propuso probar suerte en Inglaterra.

En 1967 se impuso un gobierno militar en Grecia, y, tal como hacían otros artistas griegos, el grupo también decidió abandonar su país para viajar hacia Londres siguiendo los consejos de la discográfica Philips. Esta decisión no estuvo exenta de problemas. Koulouris tuvo que permanecer en Grecia para cumplir su servicio militar, mientras que al resto del grupo les fue imposible llegar a Londres al no disponer de permiso de trabajo para entrar en el Reino Unido, y tener que quedarse por tanto en la ciudad de París debido a una huelga de transporte, obligados a vivir los acontecimientos de la protesta estudiantil del Mayo del 68 producidos aquel mes en la capital francesa.

En París firmaron un contrato con Mercury Records, adoptaron el nombre de Aphrodite’s Child y realizaron su primer sencillo, «Rain and Tears», una adaptación del canon en re mayor del siglo XVII del músico alemán Johann Pachelbel. Con esta canción se convirtieron en una sensación en Francia (a pesar de que la canción no estaba cantada en francés) y otros países europeos. En octubre de 1968, la banda realizó su primer álbum, End of the World, mezcla de canciones de pop psicodélico y baladas al estilo de grupos como Procol Harum o The Moody Blues.

La banda empezó una gira europea, y en enero de 1969 grabaron un sencillo en italiano para el Festival de San Remo en el que, a pesar de ello, no participaron. Su siguiente sencillo fue «I Want to Live», una versión de la canción «Plaisir’ d’amour», del compositor francés del siglo XVIII Jean Paul Egide Martini. Para la grabación de su segundo álbum, la banda se trasladó a los estudios Trident de Londres. El primer sencillo de este nuevo álbum se tituló «Let Me Love, Let Me Live» y salió al mercado en octubre, mientras el álbum It’s Five o’Clock salía a la luz en diciembre de 1969. Este álbum contenía una mezcla de géneros que iba desde la balada de la exitosa canción titulada igual que el disco, al country rock.

Después de su segundo álbum, la banda volvió a realizar una gira, esta vez sin Vangelis, que prefirió permanecer en París para grabar la banda sonora de la película de Henry Chapier Sex Power. Vangelis fue sustituido por Harris Chalkitis. 1970 finalizó con la promoción de su último álbum publicado, y con el lanzamiento en agosto del sencillo «Spring, Summer, Winter and Fall».

Álbumes
End of the World
It’s Five o’Clock
666 (The Apocalypse of John, 13/18)